@phdthesis{oai:tsukuba.repo.nii.ac.jp:00008686, author = {近藤, 剛弘 and Kondo, Takahiro}, month = {}, note = {本研究は,高輝度で単色性が良く入射エネルギー可変な超音速分子線を用い,固体表面での化学反応を制御することにより,既存の方法では実現が困難な特異な物性を持った新物質相表面を創製することを目標に行ったものである。化学反応制御を実現する第一歩として気体と表面との相互作用に及ぼす表面の電子状態,及び原子レベルの表面凹凸の影響を分子線散乱法を主とした実験計測から詳細に解析した。気体-表面間相互作用に及ぼす表面の電子状態の影響を明らかにするため,Cs原子及びO 原子の吸着によって電子状態を改質したPt(111)表面を作成して評価し,それぞれの表面とCH4との相互作用を調べた。この結果,Cs吸着はCH4の解離吸着反応を抑制することが明らかとなった。反応抑制の主な要因は,Cs吸着によって引き起こされ る仕事関数の減少であることがCH4の非弾性衝突過程に関する詳細な解析から明らかとなった。表面の仕事関数が減少することで,CH4と表面との反発相互作用がより真空側で起こるようになり,CH4の解離吸着のための活性化障壁が増加するようになる。一方,Csとは対称的に電気陰性度が大きい酸素が吸着したPt(111)-(2×2)-O表面ではCH4の反応性が向上することが明らかとなった。Pt(111)-(2×2)-O 表面に衝突するCH4は吸 着酸素によって酸化され,気相中にCOとH2となって放出される。この酸化反応は入射CH4分子線の並進エネルギーの増加によって促進される活性化プロセスである。Cs吸着及び酸素吸着のいずれの電子状態改質表面においても,CH4と相互作用するポテンシャルエネルギー表面の凹凸振幅は小さく,非弾性衝突過程には凹凸の影響が現れないことが明らかとなった。 ・・・, 2002}, school = {筑波大学, University of Tsukuba}, title = {超音速分子線技術を用いた表面化学反応の制御に関する研究}, year = {2003} }